为确保钱学森图书馆建成开馆后的运营工作顺利进行，响应全校师生参与钱馆建设运营的愿望，5月中旬，钱馆建设指挥部联合校青年志愿者服务总队，共同启动了钱馆首批志愿者招募。广大同学通过志愿者招募宣传，不仅了解了建成后的钱学森图书馆将被列为全国爱国主义教育示范基地，明确了钱馆志愿者的岗位设置及主要职责，更进一步增强了对钱老的崇敬之情和参与钱馆建设的热情。经过为期三周的校内全方位、多渠道宣传，共有334人通过网络报名、院系推荐等方式参与招募选拔，并最终遴选出钱学森图书馆首批讲解志愿者95名，场馆志愿者183名。
钱馆建成开馆后，志愿者将主要承担馆内基础展览日常讲解、团队参观接待、“人民科学家钱学森”事迹展览讲解，以及提供导览、秩序维护、老弱病及障碍人士助理等志愿服务工作。在完成志愿者队伍组建后，志愿者培训工作也将正式启动，并将在此基础上，成立由志愿者队伍为主的上海交通大学钱学森事迹宣讲团，进一步整合资源，依托钱馆作为全国爱国主义教育基地的示范作用，并开展钱老事迹巡讲、公益讲座、学术沙龙等社会教育活动，以提升钱馆的知名度和社会声誉。